Bereits 1955, im Alter von erst 29 Jahren zum Kammersänger ernannt, gastierte Theo Adam an allen großen Opernhäusern der Welt (darunter an den Staatsopern Wien, München und Hamburg, am Royal Opera House Covent Garden London, an der Metropolitan Opera New York und dem Teatro Colon Buenos Aires) sowie bei renommierten Festivals. Seine Verbindung zu den Bayreuther Festspielen, wo er von 1952 bis 1980 regelmäßig sang, ist besonders hervorzuheben. Mit allen namhaften Dirigenten arbeitete er zusammen, ebenso mit den prominentesten Sängerinnen und Sängern der vergangenen Jahrzehnte. In mehr als 100 Opernpartien trat Theo Adam auf, u. a. als Sarastro, Figaro, Don Giovanni und Don Alfonso (Mozart), als Ochs von Lerchenau, Jochanaan, Orest, Barak und Sir Morosus (Strauss), als Wozzeck und Dr. Schön (Berg), als Pizarro, König Philipp, Fürst Gremin und Scarpia. Auch bei Uraufführungen wirkte er mit, etwa bei Paul Dessaus »Einstein«, Friedrich Cerhas »Baal« oder Luciano Berios »Un re ascolta«, wo er jeweils die Titelgestalt verkörperte.
Als engagierter Lied- und Oratoriensänger widmete sich Theo Adam der Musik von Bach und Händel ebenso wie Werken der Wiener Klassiker, der Romantik und Moderne. Ab 1972 inszenierte er auch, beginnend mit Mozarts »Die Hochzeit des Figaro« an der Staatsoper Unter den Linden. Darüber hinaus moderierte er ab 1977 eine eigene Fernsehsendung »Theo Adam lädt ein«, in der er klassische Musik auf charmante Weise einem breiteren Publikum nahebrachte. Schließlich trat er auch als Verfasser zweier erzählfreudiger Bücher, die er im Untertitel »Sängerwerkstatt« nannte, hervor.
Theo Adam, dessen kraftvolle, zugleich sensibel geführte Stimme und eindrucksvolle Bühnenpräsenz eine enorme Wirkungskraft besaßen, hat zahlreiche Tonaufnahmen von bleibendem Wert hinterlassen. Unter Otto Klemperer sang er den Fliegenden Holländer, Hans Sachs unter Herbert von Karajan, Wotan und Wanderer unter Marek Janowski, Sarastro und Don Alfonso unter Otmar Suitner, Pizarro unter Karl Böhm und Georg Solti, Kaspar unter Carlos Kleiber, Elias unter Wolfgang Sawallisch, Bach-Kantaten und -Passionen unter Peter Schreier, mit dem ihn eine enge künstlerische Partnerschaft und persönliche Freundschaft verband, sowie Schuberts »Winterreise« oder Brahms’ »Vier ernste Gesänge«.
Den Schlusspunkt seiner langen Sängerkarriere setzte Theo Adam im Alter von 80 Jahren mit einem Auftritt als Eremit im »Freischütz« 2006 in Dresden. Über mehrere Jahrzehnte hinweg war die Berliner Staatsoper sein Stammhaus, an dem er in zahllosen Aufführungen sang und große Erfolge feierte. Sein Publikum hat er immer wieder neu mit seinen eindringlichen, klug durchgestalteten Rollenporträts begeistert, zudem auch mit der Sonorität seiner charakteristisch timbrierten Stimme und seinem Verständnis für die Verbindung von Wort, Ton und szenischer Darstellung.
Nach langer schwerer Krankheit ist Theo Adam im Alter von 92 Jahren verstorben. Die Musikwelt verliert mit ihm einen einzigartigen Künstler, der Maßgebliches für die Oper geleistet hat – sein Leben und sein Einsatz für die Kunst werden unvergessen bleiben. Die Staatsoper Unter den Linden, auf deren Bühne er so oft gestanden und deren Saal er mit seinem Gesang und der Kraft seiner Persönlichkeit gefüllt hat, ist Theo Adam zu großem Dank verpflichtet.